De nationalité française, Charlotte Villalonga passe un bac littéraire avec option théâtre dans le nord de la France avant de rentrer au Conservatoire Royal de Mons en Belgique d'où elle sort en 2009 avec un master. 

Depuis, elle est installée à Bruxelles et travaille avec plusieurs compagnies en tant que comédienne et chorégraphe. Avec Céline Delbecq, Charlotte fonde la Cie de la Bête Noire en 2009 et travaille depuis à différents postes pour cette Cie. Elle est coordinatrice générale du festival Cocq' Arts. Elle travaille aussi régulièrement en tant que comédienne pour la Cie la Résolue dirigée par Louise Vignaud et notamment à Lyon dans Calderón de Pasolini, Tailleur pour dames de Georges Feydeau et Rebibbia. 

En 2018, elle met en scène SUBUTEX d’après Virginie Despentes, à Bruxelles et pour le Théâtre des Clochards Célestes. Elle travaille actuellement à la mise en scène, et la mise en œuvre de plusieurs projets artistiques et sociaux culturels en Afrique sub-saharienne.